二相既罢，离开朝廷，李林甫十分得意，冷笑着送二人远去，朝中公卿大臣目睹这一幕，人人心惊胆战。唐玄宗却蒙在鼓里，还以为李林甫清除了朋党有功，提升他为中书令、集贤殿大学士，成为首相。牛仙客升任工部尚书、同中书门下平章事。牛仙客当然由此对李感恩戴德。监察御史周子谅，见李林甫专权，牛仙客附和，挺身而出，弹劾牛仙客，结果反被处死。李林甫又落井下石，上奏玄宗说，周子谅之举系张九龄怂恿。于是，张九龄又被贬为荆州长史。
天宝元年（742年），朝廷任命牛仙客为左相，李林甫为右相。同年七月，牛仙客病逝。八月，拜刑部尚书李适之为左相。李适之是唐太宗的曾孙，不仅在宗室关系上比李林甫近，而且他素来以聪明强干著称，“昼决公务，庭无留事”，是李林甫的又一强劲对手。但李适之为人豪放，性格粗疏，没有李林甫细心。一次李林甫故意对李适之说，华山有金矿，开采出来可以增加国家的财富。李适之对此没有多加考虑，兴冲冲就上奏玄宗，谁知中了圈套。玄宗将此事征询李林甫的意见。李林甫却说，“华山有金矿，臣早已知晓，但华山是陛下王气所在之处，不可穿凿，故臣不敢上言。”玄宗听了，觉得还是李林甫考虑周到，而李适之太草率，对李适之说，以后奏事前先与李林甫商议，不得自行主张，李适之从此做事缩手缩脚。后来李适之为求自保，索性辞去相位。李林甫便引荐门下省侍郎（政府审议机构副长官）大学士陈希烈为左相。陈希烈这个人平庸无能，“专用神仙符瑞取媚于上”，遇事唯唯诺诺，李林甫觉得用这个庸才比较放心。
李林甫还“善养君欲”。玄宗到了后来，怠于国事，沉湎于女色。自武惠妃死后，玄宗霸占了儿媳寿王妃杨玉环。李林甫身为首相，却缄口无言，任其所为。当玄宗日益沉溺于道教以求长生之术时，李林甫又“舍宅为观以祝圣寿”，讨取玄宗欢心。玄宗的奢靡，消耗甚大，李林甫竟然改变法令，以增加赋税来聚财，供玄宗挥霍。玄宗为此对李林甫高度信任，甚至对人说：朕不出长安近十年，天下无事，朕欲高居无为，悉以政事委林甫，何如？”在李林甫的漫长任期内，玄宗的政治影响力越来越弱，李林甫权倾朝野，一般军国大事都由他说了算，“公卿不由其门而进，必被罪徙；附离者，虽小人且为引重”。
妒贤嫉能，排抑胜己，堵塞言路也是李林甫惯于使用的伎俩。
李林甫为了蒙蔽皇帝，一再警告谏官不得多言。一次朝会上，谏官补阙杜琎上书言事，被李林甫贬为下邦令。李林甫召集朝廷所有的谏官，厉声道：“明主在上，群臣将顺不暇，亦何所论？君等独不见立仗马乎，终日无声，而饫三品刍豆；一鸣，则黜之矣。后虽欲不鸣，得乎？”以仪仗中的马儿嘶鸣，被罚黜为例，明目张胆地威胁谏臣缄口。
天宝元年，玄宗在勤政楼观伎乐。这时兵部侍郎卢绚“重鞭按辔”，风度翩翩地经过楼下，玄宗看了称赞说：美哉！卢卿。”李林甫很快知道了此事，担心卢绚会被玄宗重用，第二天就把卢绚的儿子召来对他说：你父亲素有名望，皇上想委任他管理交、广两州的事务，如果你父亲害怕远行，那就该先向皇上告老回乡。卢绚不愿远去交、广两州，急忙上书奏言自己年老力衰，不堪重用，结果被贬任华州刺史。以后李林甫又“诬其有疾，州事不理”，结果改任闲职太子员外詹事。就此，卢绚被逐出了权力中心。
唐初以来，朝廷都任用名臣为节度使出镇边关，以文官控制武将。这些名臣在边关度过几年后，往往因政绩从节度使的位子上直接拜相，这就是所谓“出将入相”。李林甫认为这些人也可能成为他的对手，便想法杜绝这些名臣出将入相的途径，向玄宗进奏：文臣为将，怯当矢石，不若用寒族胡人；胡人则勇决习战，寒族则孤立无党。陛下诚以恩洽其心，彼必能为朝廷尽死。”这又是一条奸计，胡族将领大多不识汉字，如何能处理政务？功勋即使再大也难以任相，这样李林甫就可以从根本上杜绝名臣边帅入相的道路。玄宗竟然不识他的奸诈用心，重用番将安禄山之流，使安禄山等人掌管边塞精兵强将，养成后患。
天宝六年（747年），唐玄宗下诏举行特考，让天下具有本领的士子会聚长安，他要亲自面试然后授以官职。李林甫害怕这些来自底层的读书人会形成一股不利于自己的政治势力，便对玄宗说，这些人都是贫贱寒士，不懂朝廷礼数，不知道忌讳，圣上不宜亲自面试，还是让朝中大臣来考他们吧。于是让亲信担任总考官，并特意关照一个也不能录取，考试的结果当然没有一人合格。李林甫又到玄宗面前祝贺，说是由于政治清明，民间人才都已重用，所以“野无遗贤”。由此阻塞了天下言路。
以冠冕堂皇的理由来害人，对于掌握公共权力的奸人来说是拿手好戏，历史上不乏其例，而李林甫表现得更为突出，这是一门让伤害对象“有苦说不出”，甚至使旁观者也无话可说的专门的艺术。今天在有些地方有些部门，仍然存在着具有这种艺术能力的人，只要有一点点小权，就会用它来害人。这种人能把任何一种正式的制度变为利器，从而使伤害合法化。
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