吏部是选拔官吏的机构。李林甫钻进吏部后，却把手中的权力当作讨好朝中显要的筹码。玄宗皇帝的哥哥宁王李宪私下交给李林甫一张十个人的名单，要他考虑优先选补这些人入官。李林甫不问优劣，一口应允，只对宁王提出一条要求，“愿绌一人以示公平”。李林甫选出其中一个后台不太硬，性格也比较软弱的人，发榜之日装模作样地宣布：此人作风不正，暗中讲情求官，这次不用，以示薄惩。李林甫的这套手法既满足了宁王的要求，达到了巴结权贵的目的，而且在朝中骗取了“公正”的美誉，为自己赢得了声望。
当时，王皇后已经被废，武惠妃得到玄宗的宠爱，“宫中礼秩，一同皇后”。武惠妃的两个儿子寿王和盛王也因母宠而甚得圣眷，皇太子李瑛却渐被皇上疏远。武惠妃欲以寿王代李瑛为太子，李林甫乘机通过宦官向惠妃表示“愿尽心保护寿王”，“惠妃德之，阴为之助”，武惠妃在皇帝面前时常赞扬李林甫，由此唐玄宗也对李林甫有了好感。惠妃婿杨洄上奏，说太子李瑛、鄂王李瑶、光王李琚与太子妃兄驸马薛锈潜构异谋。玄宗召见大臣商议，宰相张九龄说：“陛下三个成人儿不可得。太子国本，长在宫中，受陛下义方，人未见过，陛下奈何以喜怒间忍欲废之？臣不敢奉诏。”玄宗不悦。李林甫以“此陛下家事，臣不合参知”作答，玄宗听后决定废太子瑛为庶人，不久三子被赐死。
李林甫还是个吃软饭的家伙。他与侍中（宰相）裴光庭的夫人有私情，裴夫人是武则天侄儿武三思的女儿，唐玄宗宠信的大宦官高力士出自武三思家。开元二十一年（733年），裴光庭死，李林甫想登上相位，他暗中嘱托裴夫人去求高力士。裴夫人在高力士面前为李林甫苦苦相求，高力士当时虽然权倾朝野，对旧日主人也不好一口拒绝。但是高力士素来为人谨慎，不敢贸然向唐玄宗提起，李林甫所托之事，只有暗中等待机会。一天，唐玄宗说起欲任用韩休为相，高力士将这个绝密信息通报了裴夫人。李林甫知道后迅即向皇上上奏，推荐韩休为相，自然马上准奏。韩休不明所以，还以为自己能当上宰相，是李林甫器重自己、大力推荐的结果，对李林甫十分感激，也向玄宗推荐李林甫可以大用，于是李林甫先被任命为黄门侍郎，随后便升为礼部尚书、同中书门下三品，并加银青光禄大夫，再进兵部尚书，很快也跻身于宰相之列。
刺探、揣测皇帝的心思，“迎合上意”是李林甫用权弄权的又一个高招。
李林甫为了了解皇帝的心思，很舍得花钱，以金帛贿赂收买一批宦官和后宫嫔妃，甚至皇宫中的伙夫、仆役和使婢等也成了他的眼线，为他“伺察上旨”，“每有奏请，必先赂遗左右，以固恩宠”。
当时大诗人张九龄任宰相，侍中裴耀卿也是朝廷重臣。裴耀卿与张九龄友善，李林甫对这两人很是嫉妒。但张九龄“以才鉴见推”，以文章才华为朝野所重，李林甫虽然恼恨，但无隙下手，不得不“曲意事之”。玄宗在位已久，怠于政事。每逢商议政事，张、裴两人都会提出自己观点，向皇上据理力争。狡猾的李林甫则利用各种机会，一面迎合玄宗，一面寻端觅衅，排挤张、裴二人。
开元二十四年（736年）十月，唐玄宗巡游东都洛阳后，欲返回西京长安。张、裴二人认为时值三秋农忙时节，皇上返驾，沿途接待的负担很重，因此提议到了冬天再返京师也不迟。李林甫此时在场，一言不发。告退时，奸狡的李林甫装作脚疼，独自落在后面。玄宗问其何故足疾？李林甫道：“臣非疾也，愿奏事。二都本帝王东西宫，车驾往幸，何所待时？假令妨农，独赦所过租赋可也。”玄宗听后，定了主意，“即驾而西”。李林甫这番话巧妙地投合了玄宗的心意，也使得玄宗对张、裴二人产生厌烦之心。
朔方节度使牛仙客在边庭带兵立有功劳，唐玄宗很是高兴，准备对他封官加爵。请来几位宰相商议，张九龄陈述了自己的反对意见：边将驯兵秣马，储蓄军实，常务耳，陛下赏之可也；欲赐实赋，恐未得宜。惟圣虑思之。”李林甫当时并不吭声。回去后把牛仙客悄悄找来，将张九龄说的那些话告诉了他。牛仙客感到受了委屈，“翌日见上，泣让官爵”。唐玄宗觉得大失颜面，横下心来坚持要封赏牛仙客。“九龄执奏如初。帝变色曰：‘事总由卿？’”张九龄认为，“仙客本河湟一使典，目不识文字，若大任之，臣恐非宜。”玄宗很是恼火。这时李林甫就对唐玄宗上奏，只要有真本事，管它什么文学辞章；天子用人，有何不可？这样一来，玄宗认为还是李林甫胸怀坦荡，有荐贤之风，而张九龄却心中有私，有拒贤固位的嫌疑，于是下诏加封牛仙客为陇西县公，并开始疏远轻视张九龄。
中书省侍郎（政府决策机构副长官，正三品）严挺之与张九龄关系很好。李林甫对此十分嫉恨，暗中寻衅，加以陷害。严挺之的前妻被休后嫁于蔚州刺史王元琰，王元琰因贪赃犯法，被御史查获，严挺之设法营救他。李林甫派人奏告玄宗，说严挺之私袒王元琰，应该连坐。张九龄为严挺之辩解，认为严挺之的行为与私情无关。玄宗却微笑道：卿不知，虽离之，亦却有私。”张九龄不便再言，只好转托裴耀卿代救严挺之。李林甫乘机上言：耀卿、九龄是朋党。”玄宗早已厌烦张九龄，于是以朋党之嫌罢了张、裴两人的宰相之职，贬严挺之为洛州刺史，王元琰流于岭外。
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